基本信息
- 项目名称：
- 稀土离子镧（La）掺杂硫锌镉固溶体光催化剂的制备和性能研究
- 来源：
- 第十二届“挑战杯”省赛作品
- 小类：
- 能源化工
- 大类：
- 自然科学类学术论文
- 简介：
- 氢气是当前乃至未来最具希望的能源之一。利用太阳光分解水制氢的高效催化剂问题还未解决,生产效率低,尚待进一步研究发展。本作品通过水热法掺杂稀土离子来对硫锌镉进行改性，进行了掺杂不同量的稀土离子、不同的水热温度等实验，试图找到具有高催化效率的光催化剂，来解决分解水制氢的效率问题。
- 详细介绍：
- 自从20世纪70年代初日本科学家Fujishima和Honda发现TiO2电极上的光电解水产氢现象后，光催化制氢的研究成为全世界关注的研究方向。我国在20 世纪70、80年代曾有许多研究所和大学进行过这方面的研究，但因短期进展不大，以后得不到资助而陆续停止。经过30多年的研究，在紫外光下完全分解水制氢已经取得了较大的进展，获得了较高的量子效率，但是由于紫外光仅占太阳光谱中的大约4%，要使更多太阳能得到利用，开发稳定、高活性、廉价的具有可见光响应的光催化剂是实现太阳能光催化制氢的根本途径。 利用光能通过催化作用也可将水分解制得氢气，这种方法制得的氢气纯度高，接近100%，原料为阳光和水，价廉易得，该技术的关键技术问题即高效催化剂问题还未解决，生产效率低，尚待进一步研究发展。 硫化物半导体ZnS、CdS等就可以通过制备成固溶体的形式调控其能带结构。近年来，大多数人对其光学性质进行了深入研究，并利用不同的方法制备了不同形貌的样品，如通过简单的水热合成法制备样品，探索有利于提高光催化活性的最佳制备条件等。 本研究以水热法合成了掺杂镧（La）的CdxZn1-xS固溶体光催化剂，并采用分光光度计、X射线衍射仪和比表面及孔径分析仪对光催化剂结构进行表征，考察了La掺杂量( 摩尔分数)、水热法的温度和锌镉比的不同对固溶体晶型结构及光催化性能的影响，发现La掺杂可以使催化剂吸收边红移、晶体粒径减小、比表面积增大。
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作品专业信息
撰写目的和基本思路
- 目的：本作品通过水热法掺杂稀土离子来对硫锌镉进行改性，进行了掺杂不同量的稀土离子、不同的水热温度等实验，试图找到具有高催化效率的光催化剂，来解决分解水制氢的效率问题。 基本思路：本作品除摘要外，主要由四个部分组成。第一章为文献综述；第二章为氢能的重要性和制氢技术的研究进展；第三章为稀土概述；第四章为光催化剂的制备和性能研究。
科学性、先进性及独特之处
- 科学性：由于Zn2+的半径比Cd2+的半径小，Zn2+会进入到晶格内或缝隙位置，形成新的导带与禁带，有利于电子的跃迁，延长了电子-空穴的寿命，光催化活性大有提高；另外，离子的掺杂可产生离子缺陷，可以成为载流子的获阱，进一步延长其寿命。 先进性：制得的氢气纯度高 ,原料为阳光和水,不会对环境造成污染。独到之处：本作品是结合本土情况给光催化剂CdxZn1-xS固溶体掺杂稀土离子，获得高效催化剂。
应用价值和现实意义
- 本作品对掺杂稀土的硫锌镉光催化剂进行制备及性能研究，也可以作为开发新型高效率光催化剂的参考依据。光催化是治理环境和解决能源的有效手段之一，开发出新型高效的光催化剂，从而实现光解水制氢的实际应用。
学术论文摘要
- 光催化氧化技术解决日益严重的水、空气和土壤等环境污染问题的基础与应用研究是近年来国内外最活跃的研究领域之一，找到一种高效的新型光催化剂，利用可见光分解水具有一定前景。当宽带隙半导体和窄带隙半导体形成固溶体时，可制备出禁带宽度连续变化、具有可见光响应的新型光催化剂。硫化物半导体ZnS、CdS等就可以通过制备成固溶体的形式调控其能带结构。近年来，大多数人对其光学性质进行了深入研究，并利用不同的方法制备了不同形貌的样品，如通过简单的水热合成法制备样品，探索有利于提高光催化活性的最佳制备条件等。 本研究以水热法合成了掺杂镧（La）的CdxZn1-xS固溶体光催化剂, 并采用分光光度计、X 射线衍射仪和比表面及孔径分析仪对光催化剂结构进行表征, 考察了La掺杂量( 摩尔分数)、水热法的温度和锌镉比的不同对固溶体晶型结构及光催化性能的影响, 发现La掺杂可以使催化剂吸收边红移、晶体粒径减小、比表面积增大。实验研究表明, 最佳的La掺杂量为0.5%, 此时光催化剂产氢活性达到最大。
获奖情况
- 本作品获得南昌大学第十二届“挑战杯”课外学术论文竞赛南昌大学赛区特等奖
鉴定结果
- 新型掺杂光催化剂制备与制氢性能研究(赣教技字[2006]24号),江西省省教育厅. 新型掺杂光催化剂制备与制氢性能研究(0620047),江西省自然科学基金.
参考文献
- [1]A Fujishima．K．Honda，Nature 1972，238：37 [2]Behboudnia M．，Khanbabaee B．Conformational study of CdS nanoparticles prepared by ultrasonic waves．Colloids and Surfaces Physicochem．End Aspects，2006，8． [3]邓战强，齐俊杰，张跃，廖庆亮，黄运华，曹佳伟．大长径ZnS纳米线的制备、结构和生长机理．物理化学学报，2008,24(2)：193-196． [4]]KudoA，Kato H，Tsuji I．Angew．Visible-light-induced H2 evolution from all aqueous solution containing sulfide and sulfiteover a ZnS-CuS2-AgS2 solid-solution photocatalyst，Chemical Ed，2005，44： 3565-3568 [5]杜俊平，李洁，陈启元，赵娟. 低量La3+掺杂WO3的表征及其光解水催化性能的研究[J]. 有色金属，2008，1：48-50. [6]贺根良，门长贵. 制氢技术的思考[J]. 山东化工，2009,38（2）:19-21 [7]谢继东，李文华，陈亚飞. 煤气化制氢技术的探讨[J]. 现代化工，2007,27:335-338 [8]吴川，张华民，衣宝廉. 化学制氢技术研究进展[J]. 化学进展2005，5,（3）:423-429
同类课题研究水平概述
- 2001年11月和2002年6月美国能源部分别发布了“A National Vision of America's Transition to A Hydrogen Economy”和“National Hydrogen EnergyRoadmap”，明确指出美国将向氢经济过渡。自从20世纪70年代初日本科学家Fujishima和Honda发现TiO2电极上的光电解水产氢现象后，光催化制氢的研究成为全世界关注的研究方向。我国在20 世纪70、80年代曾有许多研究所和大学进行过这方面的研究，但因短期进展不大，以后得不到资助而陆续停止。经过30多年的研究，在紫外光下完全分解水制氢已经取得了较大的进展，获得了较高的量子效率，但是由于紫外光仅占太阳光谱中的大约4%，要使更多太阳能得到利用，开发稳定、高活性、廉价的具有可见光响应的光催化剂是实现太阳能光催化制氢的根本途径。近10年来，日本科学家相继发现一些含有Ti、Nb、Ta、Ga的氧化物和氮氧化物表现出良好的光催化产氢性能，特别是由于世界能源和环境问题，太阳能光催化制氢的研究再一次成为各国科学家关注的热点。 利用光能通过催化作用也可将水分解制得氢气，这种方法制得的氢气纯度高，接近100%，原料为阳光和水，价廉易得，该技术的关键技术问题即高效催化剂问题还未解决，生产效率低，尚待进一步研究发展。国内外有关实验室近年来致力于开发新型可见光响应光催化剂，拓展新型光催化产氢体系，应用超快时间分辨光谱研究光催化机理等方面的研究，相继开发出了ZnIn2 S4、Y2Ta2O5N2、In(OH)ySz:Zn等新型稳定高效的可见光响应光催化剂，开发出了高CO选择性的光催化重整生物质制氢体系、非水溶液中直接分解H2S制取H2和S的光催化体系及人工模拟光合过程光催化产氢体系，成功将异相结、异质结理念应用于光催化剂设计，得到了表面锐钛矿-金红石异相结TiO2、MoS2/CdS异质结光催化剂，结果表明“结”的存在可以有效加强光生电子、空穴在空间上的分离，从而提高光催化产氢活性。在考察助催化剂作用时我们发现,当CdS表面同时担载还原助催化剂Pt及氧化助催化剂PbS组成三元催化剂(吸光材料、氧化助催化剂和还原助催化剂)Pt-PdS/CdS时，光催化活性显著提高，得到了高达93 %的产氢量子效率。
