基本信息
- 项目名称：
- 改性纳米TiO2的制备及光催化降解有毒有机污染物的研究
- 来源：
- 第十二届“挑战杯”省赛作品
- 小类：
- 能源化工
- 大类：
- 自然科学类学术论文
- 简介：
- TiO2具有多种良好的性质,被认为是最有应用前景的光催化剂。但其仅对太阳光中含量不到5％的紫外光(λ＜400nm)有作用，这类问题严重阻碍了TiO2的实际应用。本作品采用元素掺杂、复合两种不同的方法来改性TiO2，即通过碘铈共掺杂、铕掺杂、GO（氧化石墨）/TiO2复合三个途径进行改性，用降解罗丹明B的探针反应筛选催化剂，并采用一系列测试手段进行表征，所得的催化剂均有较好的可见光活性。
- 详细介绍：
- TiO2（二氧化钛）作为一种宽禁带半导体，具有稳定性好、光效率高和不产生二次污染等特点，被认为是最有应用前景的光催化剂。但其仅对太阳光中含量不到5％的紫外光(λ＜400nm)有作用，这类问题严重阻碍了TiO2的实际应用。本作品利用元素掺杂、复合两种不同的方法来改性TiO2，即通过碘铈共掺杂、铕掺杂、GO（氧化石墨）/TiO2复合三个途径进行制备研究，通过降解染料罗丹明B(RhB)的探针反应来筛选催化剂，并采用一系列测试手段对催化剂进行表征，所得的催化剂均有较好的可见光活性。
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作品专业信息
撰写目的和基本思路
- 目的：通过对TiO2的改性来提高其可见光光催化活性，得到性能更好的催化剂，并应用到水体污染治理等领域中，从而改善生活和环境。 基本思路：本作品通过碘铈共掺杂、铕掺杂、GO/TiO2复合三个途径进行研究制备改性纳米TiO2。对其进行物理表征，并检验其可见光活性，通过对反应过程中氧化物种的机理分析进一步验证其催化反应的合理性与可行性。还将其应用到实际的水污染治理当中，以验证其经济性、实用性。
科学性、先进性及独特之处
- 在改性技术中，元素掺杂和复合是改变TiO2禁带宽度最为有效的方法。稀土金属、石墨等原料性能优异，可能会显著提高TiO2可见光活性。本课题首次1制备了碘铈共掺杂TiO2。2对GO/TiO2的各种性能进行了全面的表征分析。3针对铕掺杂，对其制备及催化条件进行优化。利用TEM,XPS,XRD及UV-Vis对催化剂进行表征，并跟踪了光催化体系中的氧化物种，对催化机理进行了探究。处理蓝藻藻华有良好降解效果。
应用价值和现实意义
- 1、课题优化了催化剂制备及使用中各种条件的最佳值，分析了催化机理，为以后的研究或应用提供了重要的理论参考和依据。 2、催化剂制备方法比较成熟，条件易控，粒径可调，试剂价格低廉，催化剂性能稳定，可循环使用。 3、改性的TiO2具有良好的可见光活性，可大大提高光能利用率。且处理水污染效果良好，有望进一步推广。 4、改性的TiO2如GO/TiO2有稳定的电容特性，有可能应用到电极等领域中。
学术论文摘要
- TiO2作为一种宽禁带半导体，具有稳定性好、光效率高和不产生二次污染等特点，被认为是最有应用前景的光催化剂。但其仅对太阳光中含量不到5％的紫外光(λ＜400nm)有作用，这类问题严重阻碍了TiO2的实际应用。本作品利用元素掺杂、复合两种不同的方法来改性，即通过碘铈共掺杂、铕掺杂、GO（氧化石墨）/TiO2复合三个途径进行制备研究，并采用TEM，XPS，XRD及UV-Vis测试手段对催化剂进行表征，分析了掺杂元素与TiO2的键合状态以及掺杂对TiO2晶型、形貌的影响。以可见光下降解罗丹明B(RhB)和水杨酸(SA)等为探针反应筛选催化剂。采用过氧化物酶法、苯甲酸荧光光度法以及KI捕获空穴实验跟踪了光催化体系中的氧化物种，对催化机理进行了探讨。对GO/TiO2的各种性能进行了全面的表征分析，利用循环伏安曲线及恒流充放电曲线表征了催化剂的电学性能。利用可见光下降解目标污染物罗丹明B(RhB)的探针反应优化了铕掺杂TiO2实现最佳可见光活性的条件。将制备得到的可见光活性改性纳米TiO2应用到了实际的水污染治理当中，如处理蓝藻藻华，得到了良好的降解效果。所得的催化剂均有较好的可见光活性。
获奖情况
- 1、钟永，兰天龙，黄应平. GO/TiO2复合物的制备、表征及其光催化性能研究三峡大学学报自然科学版,2010,(6):98-103 . 已见刊 2、兰天龙，郑云，方艳芬，邓安平，黄应平. 碘铈共掺杂纳米TiO2的制备及光催化性能研究. 已投环境化学 3、郑云，杨静，黄应平. 铕掺杂TiO2的制备及其光催化活性的研究. 已投华中科技大学学报 4、2011年3月三峡大学第七届“求索杯”大学生课外学术科技作品竞赛一等奖 5、2010年6月三峡大学化学与生命科学学院科技创新作品一等奖
鉴定结果
- 无
参考文献
- [1] 江宏富.TiO2的掺杂改性及光催化研究[D].中国科学技术大学博士学位论文,2006，11 [2] 籍宏伟, 马万红, 黄应平, 赵进才. 可见光诱导TiO2光催化的研究进展[J]. 科学通报, 2003, 48 (21):2199~2204. [3] Fujishima A, Hondo K, Electro chemical photolysis of water as semiconductor electrode[J]. Nature，1972, 37 (1), 238~245 [4] 周文明, 贺蕴秋. 氧化石墨插层纳米复合材料的制备研究进程[J]. 材料导报,2007, 21(Ⅸ):204~213. [5] 傅玲，邹艳红，何月德. 氧化石墨及其聚合物纳米复合材料的研究现状[J]. 炭素技术,2005,24(2):21~26. [6] 石建稳, 郑经堂, 赵玉翠. 纳米TiO2光催化剂共掺杂的研究进展[J]. 化工进展,2006,25(6).604~607. [7] Asahi R, Morikawa T, Ohwaki T, et al. Visible-Light Photocatalysis In Nitrogen-Doped Titanium Oxides[J]. Science,2001,293~269；271. [8] Hideki K, Akihiko K. Visible-Light-response and photocatalytic activit- ies of TiO2 and SrTiO3 photocatalysts codoped with antimony and chromium [J]. J.Phys.Chem. B.,2002,106(19):5029~5035. [9] 杨陈,杨昌军,法文君,彭天右,昝菱. 单质碘掺杂纳米 TiO2光催化剂的制备及性能[J]. 武汉大学学报(理学版)2008.54(6): 645~649.
同类课题研究水平概述
- 对TiO2进行改性使其在可见光甚至是室内光源的激发下产生活性物种一直是研究的热点。在TiO2改性技术中，元素掺杂和复合是改变TiO2禁带宽度最为有效的方法。 其中在掺杂方面，由 Asahi等人首次发现N替代了TiO2晶格少量的氧，可提高其可见光活性以来。掺杂的改性TiO2光催化剂迅速引起了国内外学者的广泛关注和研究，掺杂改性后的TiO2并被誉为第二代光催化材料。 在稀土掺杂上，Takamasa等分别用三氯化钛、钛酸丁酯两种前躯体和硝酸铕采用高温雾化方法得到了铕掺杂的TiO2，在X－射线衍射(XRD)图上发现了Eu2Ti2O7的衍射峰，可能是少量的铕取代了钛原子。杨水金等采用镧掺杂TiO2作催化剂，在太阳光作用下对品红溶液进行了光催化降解试验。发现镧掺杂后，其粒子变小、电子和孔穴的复合几率进而变小，还拓展了吸收光谱范围，从而提高了降解效果。但总体而言，在稀土掺杂方面，多局限于紫外光下的研究，其光能利用率较低。对铕掺杂TiO2的研究也不够全面，碘铈共掺杂纳米TiO2的研究也几乎没有报道。因而本课题的掺杂方法有较好的创新性和可行性。 而在复合方面，常有窄带半导体表面修饰、宽隙半导体修饰等形式；如：半导体CdS的禁带较窄，而且导带能级比TiO2的高，由于两种半导体的禁带发生交迭，在可见光波长范围，发生电子跃迁后，光激发产生的空穴留在CdS的价带，电子则从CdS导带迁到TiO2的导带上，从而可以有效提高光催化剂中空穴电子对的分离率。文献报道的TiO2复合体系主要有CdS- TiO2、SnO2- TiO2、WO3- TiO2、V2O5- TiO2等，这些复合体系几乎都表现出高于单一半导体的光催化性能。 石墨经强氧化剂氧化可以制得氧化石墨(Graphite oxide GO) 。自19世纪40年代 Brodie 首次合成氧化石墨以来有关氧化石墨的研究曾引起人们极大的兴趣, 研究工作主要集中在氧化石墨的合成方法和结构模型等方面。而对其光催化性能的研究较少。同时，氧化石墨是近几年来国内外研究的热点无机层状材料之一，它与聚合物在纳米水平上的有效复合形成的聚合物/氧化石墨纳米复合材料是一类具有广阔应用前景的新型材料。但在半导体复合中氧化石墨的研究则较少，氧化石墨复合TiO2并用于可见光光催化方面的研究在国内暂时还未被报道。因而本实验的改性方法有较好的开创性。
